材料開発カフェ　Materials Development Cafe#6

材料開発カフェに新たな形が！材料開発カフェ#6からは、Mat3raプラットフォームと、その開発について引き続きお話しするとともに、研究者の方々にも、ご自身の研究成果をご紹介いただく機会を設けます。材料開発カフェ#6のプレゼンター：

• Shibghatullah Muhammady, Riken, 理化学研究所

Investigations of oxygen reduction reaction on oxide ZrO2 and TiO2 surfaces using density-functional calculations

密度汎関数計算を用いた酸化物ZrO2およびTiO2表面における酸素還元反応の調査

• Aaditya Manjanath, NIMS, 物質・材料科学の研究機構

Time-Dependent GW Molecular Dynamics: A New Possible Paradigm for Accurately Traversing The Excited-State Dynamical Landscape　

時間依存GW計算(TDGW)による電子励起経由での化学反応ダイナミックスの正確な記述の実現

Mat3ra.comの基本機能 *#機械学習 #分子動力学法 #機械学習ポテンシャル #科学技術計算 #マテリアルズインフォマティクス #第一原理計算 #Lammps #VASP #QuantumEspresso #M3Gnet #DFT #MaterialsInformatics *

対象者

• 凝縮物質物理学、材料科学、化学、および関連分野で働き、密度汎関数理論 (DFT)、分子動力学 (MD)、および関連アプローチを専門とする科学者およびエンジニア。
• 前提条件: 結晶構造や材料の物理的特性など、材料科学における基本的な物理学の概念に関するある程度の知識。
• 推奨される前提条件: Linux/UNIX コマンドラインの知識、DFT の基礎知識、Quantum ESPRESSO、VASP などのシミュレーション コードに関する知識。

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プログラム

17:45 ~ 18:00 受付

18:00 ~ 18:05 オープニング

18:05 ~ 18:40 Jean-Dominique Francois, Mat3ra Japan株式会社:

Investigations of oxygen reduction reaction on oxide ZrO2 and TiO2 surfaces using density-functional calculations  密度汎関数計算を用いた酸化物ZrO2およびTiO2表面における酸素還元反応の調査

詳細は下記をご覧ください

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18:40 ~ 19:15 Shibghatullah Muhammady, Riken, 理化学研究所

Time-Dependent GW Molecular Dynamics: A New Possible Paradigm for Accurately Traversing The Excited-State Dynamical Landscape　時間依存GW計算(TDGW)による電子励起経由での化学反応ダイナミックスの正確な記述の実現  

詳細は下記をご覧ください

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19:15 ~ 19:30 Aaditya Manjanath, NIMS, 物質・材料科学の研究機構

Mat3raの紹介: アプローチ, 主なコンポーネントとその関係, 利用可能なリソース, ハンズオン デモンストレーション : 材料構造, シミュレーション ワークフロー, シミュレーション ジョブ

19:30 ~ 20:00 懇親会

Jean-Dominique Francois, Mat3ra Japan株式会社

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開催概要

日程：2025年12月3日（水）6:00PM ~ 8:00PM（5:45PM受付開始）ハイブリッド(対面とオンライン)、英語と日本語
会場：Mat3ra Japanオフィス　東京都千代田区大手町一丁目6番1号 大手町ビル6階Inspired.Lab
定員：20名　 持参物：名刺
費用：無料

※プログラムは予告なく変更される場合があります。

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Investigations of oxygen reduction reaction on oxide ZrO2 and TiO2 surfaces using density-functional calculations Shibghatullah Muhammady The Institute for Solid State Physics, The University of Tokyo, Chiba 277-8581, Japan (Present address: Pioneering Research Institute (PRI), RIKEN, Saitama 351-0198) Proton exchange membrane fuel cells are promising for hydrogen-based energy conversion applications, where Pt-based materials are efficient for the ORR.

1–2. However, these materials exhibit limited supply and high cost.

3. ZrO2 is a candidate for the ORR catalyst, which is chemically stable acidic solution.

4. We examined the catalytic activity of oxygen reduction reaction (ORR) on ZrO2 surfaces using a thermodynamics analysis based on DFT. We found that defects, consisting of two nitrogen impurities and one oxygen vacancy (2NO + VO), in monoclinic-ZrO2 decrease the ORR activity, while the tetragonal-ZrO2(101) showed the opposite trend.

5. Exhaustive calculations were employed to obtain free energy distribution of ORR on the tetragonal structure, by covering many possible surface configurations. We established that the energy barrier of the rate-determining step (the removal of OH*) is slightly lower than that of the pristine surface, indicating that the defects play only a minor role in enhancing the ORR catalytic activity.

6. Despite the wide use of first-principles calculations to elucidate catalytic reaction mechanisms, their reliability remains unknown for reactions initiated by O2 adsorption, as found in the ORR. Recently, we investigated the accuracy of density-functional approximations to describe the O2 adsorption by comparing with distribution of adsorption energies extracted from temperature-programmed desorption spectra. It was found that the distribution obtained using equilibrium thermodynamics shows excellent agreement with calculated molecular O2 adsorption energies on anatase-TiO2(101) using GGA and van der Waals density functionals with Hubbard corrections, as shown in Figure 1. This is particularly the case when vdW-DF3-opt2 is used. We conclude that the ORR initiates from physisorbed O2 that is as stable as that in the gas phase. Therefore, systematic investigation using TPD spectroscopy can be employed to assess the reliability of theoretical predictions of ORR.

7. Notably, the above results were part of my postdoctoral research at The Institute for Solid State Physics (ISSP), The University of Tokyo and all the calculations were conducted at the ISSP Supercomputers Center, The University of Tokyo.

References

1. Jiao, K., et al., Nature, 595, 361-369 (2021).
2. Beltrán-Gastélum, M. et al., Energy, 181, 1225-1234 (2019).
3. Wang, R. et al. Electrochem. Energy Rev., 1 (3), 324–387 (2018).
4. Ishihara, A. et al., J. Phys. Chem. C, 123 (30), 18150-18159 (2019).
5. S. Muhammady, et al., ECS Meet. Abstr., MA2022-01(35), 1517 (2022), https://doi.org/10.1149/MA2022-01351517mtgabs
6. S. Muhammady, et al., J. Phys. Chem. C 126(37), 15662–15670 (2022), https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.2c04132
7. S. Muhammady, et al., J. Phys. Chem. C (2025), https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.5c04600

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時間依存GW計算(TDGW)による電子励起経由での化学反応ダイナミックスの正確な記述の実現
Aaditya Manjanath1*、佐原亮二1、大野かおる2、川添良幸3
1物質・材料研究機構 　2 横浜国立大学 3 東北大学NICHe

時間依存密度汎関数理論に基づく分子動力学計算（Time-dependent density functional theory molecular dynamics , TDDFT-MD）[1]は、励起状態（ES）のダイナミクスを研究するための一般的な手法であり、計算コストが低いため広く用いられている。しかし、TDDFT-MDは断熱局所密度近似 （ adiabatic local density approximation , ALDA）[2]によるため、初期状態が基底状態である場合にのみ有効であり、光化学反応のように初期状態が励起状態である場合には適用できない。一方、著者の一人により開発された拡張準粒子理論(extended quasiparticle theory, EQPT) [3]は、GW近似が任意の励起固有状態を初期参照状態として適用可能であることを保証する。我々はEQPT に基づく新しい非断熱分
子動力学計算手法として、時間依存 GW 分子動力学計算（time-dependent GW molecular dynamics, TDGW-MD）を世界に先駆けて開発し、ES のダイナミクスにおける ALDA の問題を克服した。本手法は拡張クープマンス理論[5]を満足する。また、計算量は~O(NB3-4) (NBは基底関数の数)に比例するため、配置間相互作用(configuration interaction)を用いてMD計算を行う場合と比べて有利である。今回の発表では、TDGW-MDにより得られた研究成果として、(a)メタンの光分解[4,6]、(b)オキシレンの開環機構について紹介する。
図 1. EQPTとTDGW-MDの概略図。

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参考文献

1. E. Runge and E. K. U. Gross, Phys. Rev. Lett. 52, 997 (1984).
2. M. Petersilka, U. J. Gossmann, and E. K. U. Gross, Phys. Rev. Lett. 76, 1212 (1996).
3. K. Ohno, S. Ono, and T. Isobe, J. Chem. Phys. 146, 084108 (2017).
4. A. Manjanath et al., J. Chem. Phys. 160, 184102 (2024).
5. D. W. Smith and O. W. Day, J. Chem. Phys. 62, 113 (1975).
6. A. Manjanath et al., Nanomaterials 14, 1775 (2024).